Development and study of the properties of monolithic molecularly imprinted systems aimed at the analysis of low molecular metabolites

Abstract

Метод молекулярного импринтинга – широко распространенный прием получения высокоселективных сорбентов, структура которых предорганизована к взаимодействию с определенной, заранее выбранной молекулой-шаблоном. Подобные системы получают посредством полимеризации функциональных мономеров в присутствии целевых импринт-молекул. Одним из перспективных классов современных полимерных матриц для создания МИП-систем являются макропористые материалы монолитного типа. Данные носители обладают рядом преимуществ, в частности, стабильной и хорошо контролируемой на стадии получения поровой структурой, высокой химической и механической стабильностью, а также простотой синтеза в любом удобном формате. Целью данной работы была разработка молекулярно-импринтированных систем на основе сополимера 2-аминоэтилметакрилата, 2-гидроксиэтилметакрилата и этиленгликольдиметакрилата для экспресс-анализа уровня низкомолекулрных метаболитов (фенилаланина) в биологических жидкостях и изучения особенностей молекулярного распознавания в данных системах. В результате проведенных исследований методом свободно-радикальной фотоинициируемой сополимеризации была получена серия макропористых монолитных материалов в формате тонкого слоя. Для изучения строения поверхности и поровых характеристик полученных материалов использовались методы сканирующей электронной микроскопии и эталонной порометрии. На примере полученных МИП-систем была разработана процедура анализа импринтированных соединений. Было изучено влияние таких факторов, как: условия промывки системы после взаимодействия, время взаимодействия аналита с тест-ситемой, размер пор материала, количество импринт-молекулы и среда проведения взаимодействия на эффективность анализа. При выполнении представленной работы было использовано оборудование ресурсных центров СПбГУ «Термогравиметрические и колориметрические методы исследования», «Центр диагностики функциональных материалов для медицины, фармакологии и наноэлектроники» и «Геомодель».

A method of molecular imprinting is a widely used synthetic approach for the fabrication of novel functional polymers with pre-designed molecular target selectivity. This method is based on the polymerization of functional monomers in presence of specially introduced target template molecules. Nowadays, more and more studies are devoted to macroporous monolithic materials as the modern design of sorbents intended to the separation processes based on biorecognition. Among the advantages of this sort of materials are the simplicity of synthesis, high reproducibility, high mechanical and chemical stability and well-controlled pore structure. The aim of this work was the development of molecular-imprinted systems based on the copolymer of 2-aminoethylmethacrylate, 2-hydroxyethyl methacrylate and ethylene glycol dimethacrylate for express-analysis of quantity of low molecular metabolites (phenylalanine) in biological liquids and study of the process of molecular recognition in these systems. In the frame of this work, there were obtained a series of macroporous monolithic materials in the thin-layer form by the method of the free radical photoinitiative polymerisation. The scanning electron microscopy and etalon porosimetry were applied for surface morphology analysis and determination of average pore size of materials prepared, respectively. Using obtained MIP systems, the procedure for analyzing of imprinted compounds was developed. The influence of such factors as: the time of interaction, the pore size of the material, the concentration of the template molecule, and the interaction environment were studied. Thermogravimetric and Calorimetric Research Centre, Centre for Diagnostics of Functional Materials for Medicine, Pharmacology and Nanoelectronics and Centre for Geo-Environmental Research and Modeling (Geomodel) of Saint-Petersburg State University are acknowledged.